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利用可再生能源將二氧化碳(CO2)電催化并轉化為高值產物,是實現(xiàn)“雙碳”目標的重要途徑之一。在CO2還原的眾多產物中,甲烷(CH4)因具有能量密度高、綠色清潔、存儲運輸基礎設施完善等特點而成為研究熱點。銅(Cu)基鈣鈦礦氧化物具有多樣的化學組成、靈活的晶體和電子結構以及可調的物理化學性質,在CO2還原制CH4方面具有應用前景。然而,因Cu基鈣鈦礦氧化物復雜的反應路徑和催化活性結構的降解,開發(fā)高活性、高選擇性及穩(wěn)定的Cu基鈣鈦礦催化劑面臨挑戰(zhàn)。
中國科學院青島生物能源與過程研究所研究員朱佳偉和江河清團隊采用自組裝策略,設計構筑了系列具有可控強相互作用界面的高性能Cu基鈣鈦礦/氧化鈣復合催化劑La2CuO4/(CaO)x。催化劑中的La2CuO4與CaO相通過界面相連,帶來了強界面相互作用,表現(xiàn)為由Ca2+向Cu2+的電子轉移。該系列催化劑對CH4的活性、選擇性與CaO相含量呈火山型趨勢。同時,具有最大界面的La2CuO4/(CaO)0.8表現(xiàn)出最佳的CH4活性和選擇性,具備良好的穩(wěn)定性,優(yōu)于已報道的Cu基鈣鈦礦氧化物。這一性能主要歸因于自組裝誘導的強界面相互作用,強化了*CO吸附/加氫以促進CH4生成,增強了催化劑的抗降解能力以提升穩(wěn)定性。
上述研究為設計更先進的Cu基催化劑提供了新思路。
近期,相關研究成果發(fā)表在《美國化學學會-納米》(ACS Nano)上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部、中國科學院、山東省科學技術廳和江蘇省科學技術廳等的支持。
青島能源所研發(fā)出用于甲烷高效電合成的高性能銅基鈣鈦礦/氧化鈣復合催化劑
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