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分子識別是生物體系的重要過程，尤其在酶-底物、抗原-抗體、藥物-靶點等特異性鍵合過程中發(fā)揮重要作用。1985年富勒烯C60的發(fā)現(xiàn)，開啟了三維碳材料研究的新紀元。隨著富勒烯碳原子數(shù)增加，其立體和構(gòu)造異構(gòu)體種類呈指數(shù)級增長。不同富勒烯異構(gòu)體及其衍生物的物理化學性質(zhì)存在顯著的異構(gòu)效應，直接影響它們的光電、催化和生物醫(yī)學應用。而由于富勒烯分子家族獨特的球狀結(jié)構(gòu)，高階富勒烯異構(gòu)體的精準識別與高效分離面臨挑戰(zhàn)。近日，中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究員孫慶福團隊聯(lián)合華中科技大學教授盧興團隊，在《自然-合成》（Nature Synthesis）上發(fā)表了題為Low-Symmetry Coordination Cages Enable the Recognition Specificity and Selective Enrichment of Higher Fullerene Isomers的研究論文。該研究基于碗狀三苯三戊并烯配體構(gòu)建了具有不同對稱性空腔微環(huán)境的稀土配位分子籠，利用主客體間π作用精細調(diào)控實現(xiàn)了對高階富勒烯異構(gòu)體的特異性識別和選擇性富集。主客體化學研究顯示，相較于高對稱性籠，低對稱性籠在識別鍵合D2-C76異構(gòu)體時表現(xiàn)出優(yōu)勢。通過精準的形狀匹配，低對稱性籠約束了其空腔內(nèi)富勒烯客體的無規(guī)則轉(zhuǎn)動，導致主體對稱性從原來的S4降低至C2。進一步，這一策略被用于識別一對堪稱孿生兄弟的C2v對稱性的C78異構(gòu)體。這對孿生富勒烯的區(qū)別僅在于兩個相鄰五元環(huán)的取向不同，只需一步Stone-Wales單鍵旋轉(zhuǎn)即可實現(xiàn)彼此結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)化。結(jié)果顯示，低對稱性籠在識別靈敏度和結(jié)合力差異方面優(yōu)于高對稱性籠，在分離純化高階富勒烯異構(gòu)體方面表現(xiàn)出優(yōu)勢。該研究通過降低對稱性策略實現(xiàn)了配位分子籠對高階富勒烯異構(gòu)體的精準識別，為配位分子籠材料的結(jié)構(gòu)設計與功能開發(fā)提供了新思路，并為生物體系中特異性識別過程提供了仿生模型。同時，這一研究為高附加值富勒烯的分離純化開辟了新途徑，凸顯了分子籠材料在識別分離領域的應用前景。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金等的支持。論文鏈接